Вроде бы при увеличении хранилища вы должны нажать на кнопку начать синхронизацию и все фотки постепенно будут выгружаться в облачное хранилище. Если вы хотите освоить место на iPhone вы должны в настройках iCloud нажать кнопку «не сохранять оригиналы».