if Sll: ???
Ты проверяешь на то, что объект существует, и после этого ты даёшь пользователю выбрать ключ, а если этого ключа нет, то он продолжит искать его в строке 4 и все. У тебя он в else, если ключа нет, не попадет.
Вынеси выбор ключа за if и там уже проверяй конкретно ключ, который ввел пользователь
Снизу уже отредактировали твой код верно.
sll = {}
while True:
key = input(...)
if key in sll:
print(sll[key])
break
...
Sll = {"Страна": "None", "Власть": "N/A", "Численность": "8 млрд. людей"}
i = input("Введите ключ информации: ")
if i in Sll:
print(Sll[i])
else:
print("Такого ключа нет")