Почему большинство граждан СССР иммигрировало в США именно в 90-х, а не, например, в 60-х, 80-х или нулевых ХХ века?

Вы что-то путаете... Максимум эмиграции в США из СССР был в восьмидесятые годы, и она сильно замедлилась после 1989 года.

До 1989 года в отношении СССР действовала так называемая поправка Джексона-Вейника. В соответствии с этой поправкой гражданам стран, в отношении которых она действует, относительно легко получить в США убежище -- им не нужно доказывать, что лично их преследуют за религиозные или политические убеждения. Любой советский гражданин мог просто придти в любое дипломатическое представительство США и попросить убежища просто на том основании, что он -- советский гражданин. И получить это самое убежище, включая скромное пособие на первое время, бесплатное обучение английскому языку и т. п.

В 1989 году в связи с потеплением отношений между СССР и США произошли две вещи: (1) Конгресс отменил поправку в отношении СССР, и (2) в СССР упростили процедуру выезда за границу для воссоединения семьи. Многие эмигранты, которые уехали в семидесятые и восьмидесятые годы, к тому времени уже получили гражданство, а с ним и возможность ходатайствовать об иммиграции близких родственников, живущих в СССР. Вот именно это Вы и наблюдали в девяностые годы...